石油与天然气化工  2024, Vol. 53 Issue (3): 86-91, 104
引用本文
杨川, 余才焌, 石庆, 王志刚, 刘世彬, 徐璧华. CCUS井水泥环腐蚀预测模型及影响因素[J]. 石油与天然气化工, 2024, 53(3): 86-91, 104.   DOI: 10.3969/j.issn.1007-3426.2024.03.014
CCUS井水泥环腐蚀预测模型及影响因素
杨川1 , 余才焌1 , 石庆1 , 王志刚1 , 刘世彬1 , 徐璧华2     
1. 中国石油川庆钻探工程有限公司井下作业公司;
2. 西南石油大学石油与天然气工程学院
收稿日期：2023-09-01
基金项目：国家自然科学基金青年科学基金项目“CCUS地质封存井磷铝酸盐水泥固井提高水泥环耐碳化腐蚀机理研究”(52204014)；四川省青年基金项目“废弃高温气藏注超临界CO2开采地热井水泥环劣化机理及控制研究”(2023NSFSC0926)
作者简介：杨川，1988年生，2014年获西南石油大学油气井工程专业硕士学位，高级工程师，主要从事固井技术研究及现场技术服务工作。E-mail：yangchuandsg@126.com.
摘要：目的 CCUS井的水泥环长期处于CO2腐蚀环境中，水泥环将被腐蚀导致CO2泄漏，需对腐蚀速率进行预测。然而目前的腐蚀预测模型以井眼和半经验公式为主，导致水泥环腐蚀预测不准确，制约了CCUS井水泥环腐蚀防治技术的研究。方法 针对这一问题，基于CO2和钙质量守恒定律，建立了CO2腐蚀深度预测模型，并利用该模型分析了腐蚀时间、温度、CO2分压、水灰比和耐腐蚀材料加量对腐蚀深度的影响规律，并建立了评价模型，对影响因素的影响程度进行排序。结果 CO2腐蚀深度随腐蚀时间、温度、Cl—浓度、CO2分压、水灰比及含水饱和度增加而增大，随着水泥环密度、耐腐蚀材料加量增加而减少；水泥环中CO2含量随腐蚀深度呈非线性降低。影响因素由强到弱为：含水饱和度>耐腐蚀材料>水灰比>CO2分压>腐蚀时间>水泥环密度>Cl—浓度>温度。结论 研究成果对于CCUS井控制CO2对水泥环的碳化腐蚀保障井筒完整性具有指导意义。
关键词：CCUS井    CO2腐蚀    水泥环    沉淀    腐蚀深度    
Prediction model and influencing factors of cement sheath corrosion in CCUS wells
YANG Chuan1 , YU Caijun1 , SHI Qing1 , WANG Zhigang1 , LIU Shibin1 , XU Bihua2     
1. CNPC Chuanqing Drilling Engineering Co., Ltd. (CCDC), Chengdu, Sichuan, China;
2. School of Petroleum and Natural Gas Engineering, Southwest Petroleum University, Chengdu, Sichuan, China
Abstract: Objective The cement sheath of CCUS well is exposed to CO2 corrosion environment for a long time, and the cement sheath will be corroded, leading to CO2 leakage. Therefore, it is necessary to predict the corrosion rate. However, the current corrosion prediction models mainly rely on wellbore and semi empirical formulas, which leads to inaccurate prediction of cement sheath corrosion and restricts the research on the prevention and control of cement sheath corrosion in CCUS wells. Methods In response to this issue, a CO2 corrosion depth prediction model was established based on the conservation laws of CO2 and calcium mass. This model analysed the impact of corrosion time, temperature, CO2 partial pressure, water-cement ratio, and corrosion-resistant material dosage on corrosion depth. An evaluation model was also established to rank the degree of influence of these factors. Results The research results indicated that the CO2 corrosion depth increased with the corrosion time, temperature, chloride ion content, CO2 partial pressure, water-cement ratio, and water saturation, and decreased with the cement sheath density and corrosion-resistant material dosage. Additionally, the CO2 concentration within the cement sheath showed a non-linear decrease with the increase in corrosion depth. The strength of the influencing factors was: water saturation > corrosion resistant material > water-cement ratio > cement ring density > CO2 partial pressure > corrosion time > chloride content > temperature. Conclusion The research results have guiding significance for controlling CO2 carbonization corrosion of cement sheath in CCUS well to ensure well integrity.
Key words: CCUS well    CO2 corrosion    cement sheath    sediment    corrosion depth    

CO2捕集、利用与封存(carbon capture utilization and storage, CCUS)技术被认为是减少碳排放的有效途径之一，也是我国实现“双碳”目标的有效途径之一[1-4]。然而，目前CCUS井所用水泥主要为硅酸盐水泥，其水化产物中含有质量分数为15%~20%的Ca(OH)2以及钙钒石等易被碳化腐蚀的组分[5]。当水泥中的Ca(OH)2被消耗掉后，水泥中的pH降低，无法维持水泥中水化硅酸钙的稳定[6-7]。水泥环与CO2长期接触容易发生碳化腐蚀，使其强度降低、孔隙增大[8-10]，导致封存的CO2发生泄漏。CO2溶液与硅酸盐水泥发生的是酸碱反应[11-12]，水泥环的碳化腐蚀难以避免。目前，CO2对水泥环腐蚀影响因素及规律的研究大多是通过室内实验来进行的，腐蚀实验需要的时间较长[13-15]。特别是CCUS井影响因素较多，大量的实验会耗费很长时间，缺乏普遍适用性。现有的CO2腐蚀预测模型主要考虑了温度、CO2分压和腐蚀时间3个方面的影响，而且是在实验基础上通过数据拟合得到的经验或半经验公式，在应用方面具有局限性。而CO2腐蚀受水泥的水化程度、CO2扩散速率、水泥浆液固比、耐腐蚀材料加量以及孔隙变化等因素的影响。因此，有必要建立一套精确的CO2腐蚀深度预测模型来研究CO2对水泥环的腐蚀规律和影响因素。

1 腐蚀深度模型建立

根据Yang等[6, 10, 16]对CO2腐蚀的研究，发现CO2腐蚀是由于酸碱反应发生后，Ca2+和CO2在扩散和渗流作用下移动，导致水泥环基质中钙含量降低，从而导致水泥环孔隙度增大，强度降低。水泥环中CO2和Ca2+的运动与水化程度、孔隙度、温度、压力和含水饱和度密切相关。此外，还受到孔隙度、CO2含量、渗透率、Ca2+含量和扩散系数等的影响。CO2腐蚀深度模型建立不仅需要考虑上述因素，还需要考虑CaCO3的沉淀和溶解。

1.1 CO2质量守恒

水泥环在被碳化腐蚀的过程中，CO2满足质量守恒定律。根据CO2质量守恒，CO2的质量包括3部分：①孔隙中单位时间内的CO2含量变化；②孔隙中流进流出的CO2含量变化；③溶液中的CO32-或HCO3-与Ca(OH)2反应后生成的CaCO3, 见式(1)。

$ \frac{\partial\left(\varPhi S_{\mathrm{w}} C_{\mathrm{CO}_2}\right.}{\partial t}-\frac{\partial\left[\left(C_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{~g}} \nu_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{~g}}+D_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{~g}} \frac{\partial C_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{~g}}}{\partial x}\right)+\left(C_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{l} \nu_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{l}}}+D_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{l}} \frac{\partial C_{\mathrm{CO}_2, \mathrm{l}}}{\partial x}\right)\right]}{\partial x}+\varPhi K_c K_r f\left(S_{\mathrm{w}}\right) C_{\mathrm{Ca}_a} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_3^{2-}}=0 $ (1)

式中：Φ为水泥石孔隙度，无量纲；Sw为含水饱和度，无量纲；CCO2，g、CCO2, l分别为气体和溶液中CO2浓度，mol/m3；t为CO2腐蚀时间，s；x为CO2腐蚀深度，m；νCO2，g，νCO2, l分别为气体和溶液中CO2流速，m/s；DCO2，g，DCO2, l为气体和溶液中CO2的扩散速率[17]，m2/s；f(Sw)为反应速度修正系数，无量纲[18]；Kr为阻碍系数，无量纲；CCa为钙离子浓度，mol/m3；CCO32-为CO32-浓度，mol/m3；Kc为反应速度系数[15]，1/(mol·s)。

1.2 钙质量守恒

水泥环中钙含量变化包括4部分：①孔隙中Ca2+含量变化；②水泥环中非离子型钙含量的变化；③孔隙中流进流出的Ca2+含量变化；④CO2与Ca2+反应导致的Ca2+含量变化，见式(2)。

$ \frac{\partial\left(\varPhi S_{\mathrm{w}} C_{\mathrm{Ca}}\right)}{\partial t}-\frac{\left(C_{\mathrm{Ca}} \frac{K_1}{\mu_1} \frac{\partial p}{\partial x}+D_{\mathrm{Ca}} \frac{\partial C_{\mathrm{Ca}}}{\partial x}\right)}{\partial x}+ \\ \frac{\partial C_{\mathrm{Ca}}^{\mathrm{s}}}{\partial t}+\varPhi K_c K_r f\left(S_{\mathrm{w}}\right) C_{\mathrm{Ca}} C_{\mathrm{CO}_3^{2-}}=0 $ (2)

式中：CCa为Ca2+浓度，mol/m3；CCas为固体中Ca2+浓度，mol/m3；μl为地层流体的黏度，mPa·s；Kl为地层流体的渗透率，10-2 μm2；p为CO2分压，MPa；DCa为Ca2+的扩散速率[19]，m2/s。

1.3 孔隙度变化

在碳化腐蚀过程中，水泥环的孔隙度由两部分组成：一部分是水泥水化反应形成的初始孔隙；另一部分是水泥中的Ca(OH)2和水化硅酸钙(calcium-silicate-hydrates，C-S-H)溶解产生的孔隙。见式(3)。

$ \varPhi=\varPhi_0+\Delta \varPhi $ (3)

式中：Φ为水泥环的孔隙度，无量纲；Φ0为初始孔隙度，无量纲；ΔΦ为增加的孔隙度，无量纲。

初始孔隙度由水泥水化程度以及水泥浆的液固比决定。根据Wan等[20]对孔隙度的研究，水泥环的初始孔隙度可用式(4)表示。

$ \varPhi_0=\frac{\gamma_{\mathrm{wc}}-0.17 \alpha}{\gamma_{\mathrm{wc}}+0.32} $ (4)

式中：γwc为液固比；α为水化程度，无量纲。

增加的孔隙度是由于Ca(OH)2和水化硅酸钙的溶解，由式(5)计算。

$ \Delta \varPhi=\Delta C_{\mathrm{C}-\mathrm{S-H}} V_{\mathrm{C}-\mathrm{S-H}}+\Delta C_{\mathrm{CH}} V_{\mathrm{CH}} $ (5)

式中：VC-S-H和VCH分别为水化硅酸钙和Ca(OH)2的摩尔体积，m3/mol；ΔCC-S-H和ΔCCH分别为被腐蚀的水化硅酸钙和氢氧化钙，mol/m3。

C-S-H的碳化腐蚀过程比Ca(OH)2碳化腐蚀更复杂。水化硅酸钙完全腐蚀后，主要产物为不定形二氧化硅。因此，C-S-H的固体体积考虑为C-S-H和SiO2，C-S-H溶蚀增加的体积可由式(6)计算。

$ V_{\mathrm{C}-\mathrm{S-H}}=\frac{M_{\mathrm{C}-\mathrm{S-H}}}{\rho_{\mathrm{c}}}+\frac{M_{\mathrm{C}-\mathrm{S-H}} \gamma_{\mathrm{wc}}}{\rho_{\mathrm{u}}}-\frac{m_{\mathrm{SiO}_2} M_{\mathrm{SiO}_2}}{\rho_{\mathrm{SiO}_2}} $ (6)

式中：MC-S-H为水化硅酸钙相对分子质量，kg/mol；ρc为水泥浆密度，kg/m3；ρu为结晶水的密度，kg/m3；mSiO2为水泥中SiO2含量；MSiO2为SiO2相对分子质量，kg/mol；ρSiO2为SiO2密度，kg/m3。

1.4 边界条件

CCUS井中参与反应的CO2远远少于地层中的CO2，因此可认为边界处的CO2保持不变，并处于饱和浓度。当水泥环不与CO2接触时，水泥环孔隙溶液中的Ca2+为饱和浓度。具体边界条件见式(7)~式(8)。

$ \left\{\begin{array}{l} C_{\mathrm{CO}_2}(x, 0)=0, x \geqslant 0 \\ C_{\mathrm{CO}_2}(0, t)=C_{\mathrm{CO}_2, \text { sat }}, t>0 \\ C_{\mathrm{CO}_2}(L, t)=C_{\mathrm{CO}_2}^{\text {out }}, t>0 \end{array}\right. $ (7)
$ \left\{\begin{array}{l} C_{\mathrm{Ca}}(x, 0)=C_{\mathrm{Ca}}, x \geqslant 0 \\ \frac{\partial C_{\mathrm{Ca}}(0, t)}{\partial x}=0, t>0 \\ \frac{\partial C_{\mathrm{Ca}}(L, t)}{\partial x}=0, t>0 \end{array}\right. $ (8)
1.5 主控因素模型

各个影响因素对水泥石的影响程度，可根据式(9)计算，然后对每个影响因素进行排序。

$ \eta=\frac{\sum\limits_2^n \frac{\left|\beta_i-\beta_{i-1}\right| \gamma_{i-1}}{\left|\gamma_i-\gamma_{i-1}\right| \beta_{i-1}}}{n} $ (9)

式中：η为CO2腐蚀影响因素的影响程度，无量纲；β为CO2腐蚀深度，cm；γ为腐蚀深度所对应的数值为非0影响因素值；n为每个影响因素的总变量，无量纲；i为每个影响因素的变量，无量纲。

2 模型验证

为了验证模型的准确性，选取参考文献[13]中的实验数据进行验证。CO2所运移的距离即腐蚀深度，结果如图 1所示。从图 1可看出，参考文献的实验值和计算值很接近，变化趋势一致，平均误差为4.09%，最大误差为7.14%，说明该模型具有较高的准确性。

图 1     腐蚀深度随腐蚀时间的变化

3 CO2腐蚀深度影响因素分析
3.1 腐蚀时间对CO2腐蚀深度的影响

当温度为50 ℃、CO2分压为9 MPa、地层含水饱和度为0.8、Cl-浓度为0.15 mol/L、水灰比为0.44、水泥环密度为1.9 g/cm3、防腐材料加量(w)为2.5%时，考查腐蚀时间对腐蚀深度的影响，结果如图 2所示。从图 2可看出，水泥环中CO2含量和腐蚀深度随着碳化腐蚀时间的增加而增加。CO2腐蚀1年水泥环被腐蚀深度为8.1 cm，腐蚀7年为36.8 cm，是前者的4.6倍。随着腐蚀距离的增加CO2含量降低，水泥环的孔隙度和CO2含量随腐蚀时间增加。当水泥环腐蚀7年时，在2.0~9.3 cm处，CO2含量随距离变化很小。这是因为这段距离内的水泥环腐蚀比较严重，孔隙度较大，且孔隙中含有的CO2较多。

图 2     腐蚀时间对腐蚀深度的影响

3.2 温度对腐蚀深度的影响

当腐蚀时间为5年、CO2分压为9 MPa、地层含水饱和度为0.8、Cl-浓度为0.15 mol/L、水灰比为0.44、水泥环密度为1.9 g/cm3、防腐材料加量(w)为2.5%时，随着温度的增加，水泥环中CO2含量和腐蚀深度均增加(见图 3)。不同温度对腐蚀端面附近的CO2含量影响不大，但当腐蚀深度增加后，温度越高，水泥基质中的CO2含量就越高。温度越高，分子越活跃，物质扩散速度越快。当温度为30 ℃时，CO2腐蚀深度为21.3 cm；当温度为130 ℃时，CO2腐蚀深度为35.8 cm，比温度为30 ℃时增加68.08%。温度升高能够加快CO2与水化产物的化学反应速率，加速孔隙度的增加，使腐蚀深度增加[13, 21]。此外，温度越高，Ca2+和CO2溶液的扩散速度越快，所以腐蚀深度越深。

图 3     温度CO2对腐蚀深度的影响

3.3 CO2分压对腐蚀深度的影响

当腐蚀时间为5年、温度为50 ℃、地层含水饱和度为0.8、Cl-浓度为0.15 mol/L、水灰比为0.44、水泥环密度为1.9 g/cm3、防腐材料加量(w)为2.5%时，随着CO2分压的增加，水泥环中CO2含量和腐蚀深度不断增加(见图 4)。CO2分压越高，其在溶液中的溶解度越大，溶液中CO2含量越高，从而增大了腐蚀速率。由图 4可知，当CO2分压为6 MPa时，水泥环腐蚀深度为19.6 cm；当CO2分压为12 MPa时，水泥环腐蚀深度为35.9 cm，比前者增加1.8倍。当CO2分压为12 MPa时，CO2含量变化出现了平滑段。这是由于CO2的溶解度增大，CO2浓度升高，加快了CO2与水化产物间的化学反应速率，进入水泥环内部的CO2增多而发生聚集。

图 4     CO2分压对CO2腐蚀深度的影响

3.4 含水饱和度对腐蚀深度的影响

当腐蚀时间为5年、CO2分压为9 MPa、温度为50 ℃，Cl-浓度为0.15 mol/L、水灰比为0.44、水泥环密度为1.9 g/cm3、防腐材料加量(w)为2.5%时。随着孔隙中含水饱和度的增加，CO2腐蚀深度和水泥环中CO2含量增加(见图 5)。当含水饱和度为0.6时，CO2腐蚀深度为2.4 cm；当含水饱和度为0.8时，CO2腐蚀深度为24.7 cm，比含水饱和度为0.6时增加10.29倍。含水饱和度越高，溶解的CO2越多，溶液中CO2腐蚀能力比气体更强。当溶解的CO2过量时，反应生成的CaCO3在溶液中更容易转化成可溶解的CaHCO3。因此，含水饱和度越高，CO2腐蚀过程中的淋滤作用越强。

图 5     含水饱和度对CO2腐蚀深度的影响

3.5 Cl-浓度对CO2腐蚀深度的影响

当腐蚀时间为5年、CO2分压为9 MPa、温度为50 ℃、地层含水饱和度为0.8、水灰比为0.44、水泥环密度为1.9 g/cm3、防腐材料加量(w)为2.5%时，考查Cl-浓度对腐蚀浑度的影响。地层溶液中Cl-浓度越高，CO2腐蚀深度越大，水泥环中CO2浓度越高(见图 6)。当Cl-浓度为0.10 mol/L时，CO2腐蚀深度为20.4 cm；当Cl-浓度为0.25 mol/L时，CO2腐蚀深度为31.6 cm，与前者相比增加54.9%。溶液中Cl-浓度越高，越能促进碳酸溶液中H+的电离，CO32-和HCO3-电离出的H+与水泥水化产物发生酸碱反应，从而增加了CO2对水泥环的腐蚀[22]。此外，Cl-还会增加CO2在水中的溶解度，增加溶液中电离的CO32-和HCO3-的含量[23]。

图 6     Cl-浓度对腐蚀深度的影响

3.6 水泥环密度对腐蚀深度的影响

当腐蚀时间为5年、CO2分压为9 MPa、温度为50 ℃、地层含水饱和度为0.8、Cl-浓度为0.15 mol/L、水灰比为0.44、防腐材料加量(w)为2.5%时，考查水泥环密度对腐蚀浑度的影响。水泥环密度越高，CO2腐蚀深度越小且水泥环中含有的CO2也越少(见图 7)。当水泥环密度为2.1 g/cm3时，CO2腐蚀深度为21.4 cm；当水泥环密度为1.5 g/cm3时，腐蚀深度为31.2 cm，与前者相比增加45.8%。从图 7可以看出，水泥环的密度越高，腐蚀端面处的CO2含量越少。这说明水泥环密度越高，孔隙度和渗透率越小，腐蚀介质越不容易进入。同时，水泥环密度越高，水泥中的固相含量就越高，提供给CO2在水泥石中运移通道就越窄。本模型描述的水泥环密度对腐蚀深度的影响，是在理想状态下配方没有变化时得出的结论。当通过漂珠、铁矿粉等材料来改变水泥环密度时，水泥环腐蚀深度的规律需要重新定义。

图 7     水泥环密度对CO2腐蚀深度的影响

3.7 水灰比对腐蚀深度的影响

当腐蚀时间为5年、CO2分压为9 MPa、温度为50 ℃、地层含水饱和度为0.8、Cl-浓度为0.15 mol/L、水泥环密度为1.9 g/cm3、防腐材料加量(w)为2.5%时，考查水灰比对腐蚀深度的影响，结果见图 8。从图 8可知：当水灰比为0.4时，CO2腐蚀深度为21.2 cm；当水灰比为0.52时，CO2腐蚀深度为32.5 cm，比水灰比为0.4时增加53.3%。当水灰比达到0.48后，CO2含量随腐蚀深度变化出现了平滑段，且水灰比越大，平滑段越长。这是因为水灰比越大，水化后的水泥环内部孔隙越多，聚集的CO2也就越多，这些孔隙为CO2运移提供了通道。此外，水灰比增大也会增加孔隙中的自由水量，为CO2溶解提供了有利条件。因此，在保证水泥浆工程性能的前提下，控制水灰比可以减小CO2的腐蚀。

图 8     水灰比对CO2腐蚀深度的影响

3.8 耐腐蚀材料加量对CO2腐蚀深度的影响

当腐蚀时间为5年、CO2分压为9 MPa、温度为50 ℃、地层含水饱和度为0.8、Cl-浓度为0.15 mol/L、水泥环密度为1.9 g/cm3、水灰比为0.44时，考查耐腐蚀材料加量对腐蚀深度的影响。随着水泥环中耐腐蚀材料(纳米SiO2与胶乳的混合物)加量的增加，水泥环中CO2含量减少，腐蚀深度减小(见图 9)。当耐腐蚀材料加量(w)为4%时，CO2腐蚀深度为8.9 cm；当耐腐蚀材料加量为0时，CO2腐蚀深度为32.5 cm，前者的腐蚀深度比后者少265.2%。这是因为：①纳米SiO2与胶乳共同作用降低了水泥石的渗透率[24-26]，阻止CO2向基质内扩散；②纳米SiO2通过与Ca(OH)2发生反应减少了Ca(OH)2的生成，从而减少了腐蚀产生的次生孔隙，使得CO2难以向水泥内部运移，CO2腐蚀深度的速度得到了减缓。

图 9     耐腐蚀材料加量对腐蚀深度的影响

3.9 腐蚀主控影响因素

利用1.5节中水泥环CO2腐蚀影响因素评价模型(式9)对各个影响因素进行排序，得到各个影响因素对CO2腐蚀的影响程度由大到小为：含水饱和度>耐腐蚀材料加量>水灰比>CO2分压>腐蚀时间>水泥环密度>Cl-浓度>温度(见图 10)。其中，含水饱和度影响最大。这是由于溶液比气体更容易离子交换和溶解固体钙。从模拟实验结果来看，温度、Cl-浓度、水泥环密度，腐蚀时间和CO2分压对水泥的影响程度较小。水泥浆设计时控制水泥石的孔隙度和渗透率，同时添加能够降低渗透率和抑制Ca(OH)2生成的耐腐蚀材料。

图 10     各影响因素对CO2腐蚀深度影响程度

4 结论

利用建立的CO2腐蚀深度预测模型分析CO2腐蚀影响因素发现，CO2腐蚀深度随着腐蚀时间、温度、CO2分压、水灰比以及含水饱和度、Cl-浓度的增加而增大，随着水泥环密度、耐腐蚀材料加量的增加而减少。CO2腐蚀影响因素的影响程度由大到小为：含水饱和度>耐腐蚀材料加量>水灰比>CO2分压>腐蚀时间>水泥环密度>Cl-浓度>温度。CCUS井固井水泥浆体系设计时在保证水泥浆工程性能的同时，应控制水比，同时应加入防腐材料以减缓后期CO2对水泥环的腐蚀。

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